Actorul a făcut carieră asigurând vocea lui Yukon Cornelius din filmul de animaţie "Rudolph the Red-Nosed Reindeer" (1964), însă a jucat şi în filme precum "Cacealmaua/ The Sting", "În arşiţa nopţii/ In the Heat of the Night" (1967), precum şi în serialele "Gunsmoke" (1955) şi "Ce vrăji a mai făcut nevasta mea/ Bewitched" (1964).
Ultimul rol al lui Larry D. Mann a fost în serialul "Homefront", înainte de a se retrage din activitatea cinematografică, în 1991.